石油化工高等学校学报
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Pt0.5⁃Sn x/γ⁃Al 2O 3催化剂对丙烷脱氢反应性能的影响
康津铭, 焦建豪, 秦玉才, 杨野, 王焕, 宋丽娟
石油化工高等学校学报    2023, 36 (4): 34-39.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.04.005
摘要91)   HTML4)    PDF (938KB)(143)    收藏

采用等体积顺序浸渍法,并运用超声波震荡的方法提高金属分散度,制备了不同Sn负载量(质量分数)的Pt0.5?Snx/γ?Al2O3催化剂。采用XRD、BET、H2?TPR、CO?IR、TG等表征手段对催化剂进行表征,考察了Sn负载量对Pt0.5?Snx/γ?Al2O3催化剂活性中心结构以及丙烷脱氢反应性能的影响。结果表明,通过改变样品中Sn的负载量来调控n(Sn)/n(Pt),会导致Pt和Sn的空间分布差异,从而影响Pt和Sn之间的作用模式;随着助剂Sn负载量的增加,由于Pt?Sn间的相互作用,有助于增加Pt的分散度,增加活性位点数,提高催化剂的反应活性;当负载过量的Sn时,会形成Pt?Sn合金团簇结构,导致Pt被包覆,从而使催化剂活性位点数减少,导致其反应活性下降。

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载体表面性质调控Pt⁃Sn/γ⁃Al 2O 3催化剂丙烷脱氢性能
崔明彧, 焦建豪, 康津铭, 刘世佳, 关慧敏, 宋丽娟
石油化工高等学校学报    2023, 36 (1): 40-47.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.01.006
摘要367)   HTML14)    PDF (3005KB)(187)    收藏

Al2O3载体的性质是影响丙烷脱氢Pt?Sn/γ?Al2O3催化剂性能的关键因素。采用450、650、850 ℃三种焙烧温度制备了γ?Al2O3载体,运用XRD、XRF、NH3?TPD、Py?FTIR、CO?FTIR、OH?FTIR等表征手段系统研究了载体和其负载型催化剂的结构和性质,使用固定床在线分析微型反应装置评价了丙烷脱氢反应性能,并对气相产物分布和结焦性质进行了分析。结果表明,随着焙烧温度的升高,γ?Al2O3载体的表面酸量减少,850 ℃高温焙烧几乎完全消除了表面弱L酸中心,这说明γ?Al2O3表面配位不饱和Al位点和表面-OH数量随焙烧温度的升高而减少,这一特征不利于金属活性中心的高度分散;CO?FTIR和TEM表征结果均证实了在Pt?Sn/γ?Al2O3?850催化剂上形成了更大的Pt团簇,更多的饱和配位Pt活性相结构会促进深度脱氢等副反应的发生,降低丙烯产物的选择性。

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